在趙進才院士工作室的支持下,我校李英宣教授在光催化還原CO2研究領域連續(xù)取得重要進展。繼實現金屬Bi制備和相變機制研究后(Nature Communications 2017, 8, 14462),利用金屬Bi等離子體光催化劑實現了自然界植物光合作用中水氧化和CO2還原復雜反應過程全模擬,相關成果再一次發(fā)表在Nature子刊《自然-通訊》(Nature Communications)上,該成果我校為第一單位,李英宣教授為第一作者,李英宣教授和中科院長春應化所王穎副研究員為共同通訊作者,2018級碩士研究生惠丹屏為第二作者。這是李英宣教授在Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. & Technol.等自然指數期刊發(fā)表論文之后,在光催化還原CO2研究方面取得的又一重要成果。
隨著化石能源的大量消耗,大氣中二氧化碳(CO2)濃度逐年升高,引起全球氣候變暖等日益嚴峻的生態(tài)環(huán)境問題。因此,CO2的資源化利用一直是國際環(huán)境和能源領域研究的前沿和熱點,例如:光催化還原CO2制高附加值產品被《科學美國人》月刊評為2020年十大新興技術之一。此外,2020年9月22日,中國國家主席習近平在第七十五屆聯合國大會一般性辯論上發(fā)表重要講話強調,中國CO2排放力爭于2030年前達到峰值,努力爭取2060年前實現碳中和。因此,有效控制和降低大氣中CO2濃度關乎人類未來生存和發(fā)展,也符合國家重大需求。針對CO2轉化研究急需突破性技術創(chuàng)新的實際,李英宣教授來陜科大后在2018年布局了光催化還原CO2研究方向,利用太陽能和光催化技術實現CO2的有序轉化,在減少大氣中CO2溫室氣體的同時制備高附加值有機燃料或其他化學品,該過程綠色環(huán)保,是CO2轉化的有效途徑之一。

本研究工作得到了國家自然科學基金(21972082和21673220)和陜西省高校青年創(chuàng)新團隊等項目的資助。在該研究中首先用電化學方法將H2O分解為H原子和O2(實現植物光合作用中光反應的模擬),生成的活性H儲存在Bi納米粒子中形成Bi-Hx。在光照條件下,Bi-Hx可以作為一種強的還原劑,通過電子-質子協同轉移機制將CO2還原為CO,同時Bi-Hx恢復為Bi(實現植物光合作用中暗反應的模擬),完成了一次完整的模擬光合作用循環(huán)反應。在這一過程中,Bi作為電子-質子轉移介質,在時間和空間上實現了水分解和CO2還原的分離。該反應為人工光合作用催化劑的設計提供了一個新模型,具有以下三個特點:(1)避免了水作為直接還原劑參與到CO2還原過程,提高了產物選擇性;(2)避免了生成產物中O2的分離,以及生成O2對還原產物的氧化;(3)降低了反應活化能,提高了催化劑活性(達到了283.8μmol/h/g)。此外,鑒于目前光催化劑主要為半導體材料,而等離子體光催化劑的報道非常少,其中非貴金屬等離子體催化劑的研究更少,因此,該研究為設計與開發(fā)廉價、高效CO2還原催化材料提供了新借鑒。
李英宣教授為我校人才工程引進的學術骨干,為中國可再生能源學會光化學專業(yè)委員會委員,是陜西高校青年創(chuàng)新團隊負責人,曾獲全國優(yōu)秀博士學位論文提名獎、中科院首屆卓越青年科學家等榮譽,主要從事光催化材料的可控合成及其在能源、環(huán)境方面的應用基礎研究。目前,主持國家自然科學基金項目(4項)以及省部級項目14項,近年來在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano Energy等雜志上發(fā)表SCI論文40余篇。
新聞小貼士:
《Nature Communications》是國際頂級學術期刊《Nature》發(fā)行的子刊(自然指數期刊),該刊物內容涉及自然科學所有領域,是國際頂級綜合性期刊,在谷歌學術最新發(fā)布的2020年全球學術期刊h指數(h-index)排行榜中,《Nature Communications》位列第七位,其發(fā)表的論文不僅對某一專業(yè)領域有重要的理論或應用價值,還要求能引起廣泛的科學興趣,有利于推動其他領域的創(chuàng)新和發(fā)展。
論文列表:
(1) YingxuanLi,*Danping Hui, Yuqing Sun, Ying Wang,*Zhijian Wu, Chuanyi Wang,Jincai Zhao, Boosting thermo-photocatalytic CO2conversion activity by using photosynthesis-inspired electron-proton-transfer mediators,Nat.Commun.2021, 12, 123.
全文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-20444-1
(2) YingxuanLi,*Miaomiao Wen, Ying Wang, Guang Tian, Chuanyi Wang, Jincai Zhao, Plasmonic Hot Electrons from Oxygen Vacancies for Infrared Light-Driven Catalytic CO2Reduction on Bi2O3-x,Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 133, 923-929.
全文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202010156
(3) Mengmeng Huang, YingxuanLi,*Mengwei Li, Jie Zhao, Yunqing Zhu, Chuanyi Wang, and Virender K. Sharma*Active Site-Directed Tandem Catalysis on Single Platinum Nanoparticles for Efficient and Stable Oxidation of Formaldehyde at Room Temperature,Environ. Sci. Technol. 2019, 53, 3610?3619.
全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01176
(終審:杜楊 核稿:趙偉鋒 編輯:王亮 學生編輯:柯津津)